First critical review paper on LIBs direct recycling strategies, covering a broader scope with the positive electrode, negative electrode, and electrolyte, while discussing the substantial challenges to their effective implementation.

Our recently developed non-destructive imaging technique was applied for the characterisation of nanoparticles synthesised by X-ray radiolysis and the sol-gel method. The interfacial conditions between the nanoparticles and the substrates were observed by subtracting images taken by scanning electron microscopy at controlled electron acceleration voltages to allow backscattered electrons to be generated predominantly below and above the interfaces. The interfacial adhesion was found to be dependent on the solution pH used for the particle synthesis or particle suspension preparation, proving the change in the particle formation/deposition processes with pH as anticipated and agreed with the prediction based on the Derjaguin–Landau–Verwey–Overbeek (DLVO) theory. We found that our imaging technique was useful for the characterisation of interfaces hidden by nanoparticles to reveal the formation/deposition mechanism and can be extended to the other types of interfaces.

Recyclage direct de batteries Li-ion (LIB) avec du CO2 sous pression: Les batteries lithium-ion (LIB) ont révolutionné l'électronique portable et se sont étendues au secteur de la mobilité grâce aux progrès des matériaux d'électrodes, des électrolytes et des processus de production. Cependant, la demande croissante de LIB pose des défis mondiaux en matière de gestion des déchets. En tant que ressources critiques, les matériaux LIB nécessitent un recyclage efficace dans le contexte de l'économie circulaire tout en répondant aux objectifs de durabilité et de neutralité carbone. Les méthodes de recyclage conventionnelles, telles que la pyrométallurgie et l'hydrométallurgie, ne parviennent pas à récupérer entièrement les composants LIB, en particulier lorsque des déchets de production - un nouveau flux de déchets vierges - apparaissent. Le recyclage direct, une stratégie nouvelle et efficace, préserve les propriétés des matériaux telles que la composition, la structure et les propriétés, améliorant ainsi les taux de récupération. Cette thèse explore le recyclage direct des déchets de production et évalue le potentiel de recyclage des cellules 18650 usagées à différents niveaux de dégradation. Un nouveau procédé à base de CO2 a été développé pour le recyclage direct des déchets de production d'électrodes LIB. En utilisant un mélange de solvants de phosphate de triéthyle, d'acétone et de CO2, la dissolution du liant a été améliorée et la délamination des matériaux d'électrode positive a été accélérée, séparant efficacement LiNi0,6Mn0,2Co0,2O2 (NMC622) du collecteur de courant. L'étude explore également la dégradation dans les cellules 18650 avec cathode NMC622, anode en graphite et électrolyte à base d'EC sous divers protocoles de vieillissement, révélant des changements de matériaux importants, notamment la perte de Li, la décomposition de l'électrolyte et la migration du Mn. Le CO2 liquide et l'acétonitrile ont été utilisés pour extraire les carbonates et les produits de dégradation liquides, tandis que le carbonate de diméthyle comme cosolvant avec le CO2 liquide a permis une récupération élevée du lithium. Ces résultats fournissent des informations précieuses sur le vieillissement des batteries et mettent en évidence les défis d'un recyclage direct efficace, soulignant la nécessité de stratégies innovantes pour faire face à ces processus de dégradation complexes.