The purpose of this paper is to combine a classical 1D twin‐screw extrusion model with machine learning techniques to obtain accurate predictions of a complex system despite few data. Systems involving reactive polyethylene oligomer dispersed in situ in a polypropylene matrix by reactive twin‐screw extrusion are studied for this purpose. The twin‐screw extrusion simulation software LUDOVIC is used and machine learning techniques dealing with low data limit are used as a correction of the simulation.

This paper analyzes the ability of different machine learning techniques, able to operate in the low-data limit, for constructing the model linking material and process parameters with the properties and performances of parts obtained by reactive polymer extrusion. The use of data-driven approaches is justified by the absence of reliable modeling and simulation approaches able to predict induced properties in those complex processes. The experimental part of this work is based on the in situ synthesis of a thermoset (TS) phase during the mixing step with a thermoplastic polypropylene (PP) phase in a twin-screw extruder. Three reactive epoxy/amine systems have been considered and anhydride maleic grafted polypropylene (PP-g-MA) has been used as compatibilizer. The final objective is to define the appropriate processing conditions in terms of improving the mechanical properties of these new PP materials by reactive extrusion.

Two main problems are studied in this article. The first one is the use of the extrusion process for controlled thermo-mechanical degradation of polyethylene for recycling applications. The second is the data-based modelling of such reactive extrusion processes. Polyethylenes (high density polyethylene (HDPE) and ultra-high molecular weight polyethylene (UHMWPE)) were extruded in a corotating twin-screw extruder under high temperatures (350 °C < T < 420 °C) for various process conditions (flow rate and screw rotation speed). These process conditions involved a decrease in the molecular weight due to degradation reactions. A numerical method based on the Carreau-Yasuda model was developed to predict the rheological behaviour (variation of the viscosity versus shear rate) from the in-line measurement of the die pressure. The results were successfully compared to the viscosity measured from offline measurement assuming the Cox-Merz law. Weight average molecular weights were estimated from the resulting zero-shear rate viscosity. Furthermore, the linear viscoelastic behaviours (Frequency dependence of the complex shear modulus) were also used to predict the molecular weight distributions of final products by an inverse rheological method. Size exclusion chromatography (SEC) was performed on five samples, and the resulting molecular weight distributions were compared to the values obtained with the two aforementioned techniques. The values of weight average molecular weights were similar for the three techniques. The complete molecular weight distributions obtained by inverse rheology were similar to the SEC ones for extruded HDPE samples, but some inaccuracies were observed for extruded UHMWPE samples. The Ludovic^® (SC-Consultants, Saint-Etienne, France) corotating twin-screw extrusion simulation software was used as a classical process simulation. However, as the rheo-kinetic laws of this process were unknown, the software could not predict all the flow characteristics successfully. Finally, machine learning techniques, able to operate in the low-data limit, were tested to build predicting models of the process outputs and material characteristics. Support Vector Machine Regression (SVR) and sparsed Proper Generalized Decomposition (sPGD) techniques were chosen to predict the process outputs successfully. These methods were also applied to material characteristics data, and both were found to be effective in predicting molecular weights. More precisely, the sPGD gave better results than the SVR for the zero-shear viscosity prediction. Stochastic methods were also tested on some of the data and showed promising results.

L’objectif de ces travaux est l’utilisation de méthodes de Machine-Learning pour la modélisation du procédé d’extrusion réactive. Les modèles existants de ce procédé comportent nécessairement des simplifications dues aux nombreux phénomènes couplés impliqués, et donc des limitations. Trois systèmes réactifs ont été étudiés. Le premier est basé sur la dispersion d’une phase thermodurcissable réticulée in situ dans une matrice polypropylène. Cette phase thermodurcissable est composée d’un époxy et d’un durcisseur, et, avec l’ajout d’un compatibilisant, permet d’améliorer les propriétés mécaniques du polypropylène. Le second consiste en la dispersion d’une phase constituée d’oligomères fonctionnels réticulés in situ dans une matrice polypropylène. Il s’agit d’oligomères de polyéthylène greffés avec de l’anhydride maléique, formant un réseau avec une triamine ou un diol. Le troisième système consiste en la dégradation de polyéthylène haute densité et de polyéthylène à très haute masse molaire par extrusion à très hautes températures (T ≈ 400 °C) pour des applications au recyclage. Une seconde partie de cette étude consiste en l’ajout d’anhydride maléique durant ce procédé afin de fonctionnaliser le polyéthylène. Pour chaque système, différentes conditions de procédé et formulations ont été testées, conduisant à des sets de données. Différents algorithmes de Machine-Learning ont été appliqués à ces données afin de créer des modèles prédictifs des différents paramètres mesurés. Ils ont ainsi pu prédire différents paramètres de procédés mesurés en ligne (températures, pression, couple, puissance moteur), et dans la plupart des cas, donné des meilleurs résultats que le logiciel commercial de simulation d’extrusion bi-vis corotatives Ludovic®. Une méthode de modélisation hybride, se basant sur Ludovic® et utilisant le Machine-Learning pour modéliser une correction du modèle, a été appliquée au second système et a permis d’obtenir des résultats précis. Ces méthodes de Machine-Learning ont également permis de prédire certaines propriétés des matériaux finaux, telles que les propriétés mécaniques du polypropylène renforcé par une phase thermodurcissable (module d’Young, contraintes seuil et à la rupture, déformation à la rupture et résistance aux chocs), ou encore la masse molaire et viscosité finale des polyéthylènes dégradés ainsi que leur taux d’anhydride maléique greffé.