In a circular economy context with the dual problems of depletion of natural resources and the environmental impact of a growing volume of wastes, it is of great importance to focus on the recycling process of multilayered plastic films. This review is dedicated first to the general concepts and summary of plastic waste management in general, making emphasis on the multilayer films recycling process. Then, in the second part, the focus is dealing with multilayer films manufacturing process, including the most common materials used for agricultural applications, their processing, and the challenges of their recycling, recyclability, and reuse. Hitherto, some prospects are discussed from eco-design to mechanical or chemical recycling approaches.

This paper describes a future-oriented approach for the valorization of polyethylene-based multilayer films. The method involves going from eco-design to mechanical recycling of multilayer films via forced assembly coextrusion. The originality of this study consists in limiting the number of constituents, reducing/controlling the thickness of the layers and avoiding the use of tie layers. The ultimate goal is to improve the manufacturing of new products from recycled multilayer materials by simplifying their recyclability. Within this framework, new structures were developed with two polymer systems: polyethylene/polypropylene and polyethylene/polystyrene, with nominal micro- and nanometric thicknesses. Hitherto, the effect of the multi-micro/nanolayer architecture as well as initial morphological and mechanical properties was evaluated. Several recycling processes were investigated, including steps such as: (i) grinding; (ii) monolayer cast film extrusion; or (iii) injection molding with or without an intermediate blending step by twin-screw extrusion. Subsequently, the induced morphological and mechanical properties were investigated depending on the recycling systems and the relationships between the chosen recycling processes or strategies, and structure and property control of the recycled systems was established accordingly. Based on the results obtained, a proof of concept was demonstrated with the eco-design of multi-micro/nanolayer films as a very promising solution for the industrial issues that arise with the valorization of recycled materials.

Élaboration et mise en forme de matériaux polymères multicouches/multiphasés recyclés : Relation structure-propriétés- procédés propres: Dans un contexte d’économie circulaire, les premiers travaux de la thèse ont été consacrés à l’étude de l’aptitude à la mise en forme de films souples recyclés provenant de déchets agricoles d’enrubannage et d’horticulture. Ces films multicouches contiennent initialement un additif conférant au produit final un caractère collant. Lors de leur recyclage, cet additif est toujours présent et migre à la surface. Un accent particulier a été dédié à la compréhension et l’étude des mécanismes de migration de cet additif en fonction de l’architecture moléculaire des polyéthylènes utilisés ayant des taux de branchements différents. Pour ce faire, des mélanges modèles, avec ou sans charges minérales, ont été élaborés. Outre des études morphologiques et microstructurales, des méthodologies expérimentales originales ont été mises en place pour étudier la cinétique de migration/diffusion avec des dispositifs tribo-rhéométriques et de suivi du "tack" en surface des films. Quant au comportement rhéologique en cisaillement et en élongation, il est influencé par la présence de cet additif. La deuxième partie de cette étude a été consacrée à l’appréhension des réalités de l’activité du recyclage d’autres films mutlicouches souples à base de polypropylène et polyéthylène. Compte tenu de la complexité de ces gisements, nous avons choisi d’étudier des mélanges modèles équivalents en leur associant des compatibilisants de nature physique. L’influence de ces derniers sur les propriétés rhéologiques, morphologiques et mécaniques a été ensuite évaluée. Cette étude a été ensuite transposée à des systèmes multiphasés post usage. Les derniers travaux ont été dédiés à une approche prospective. Il s’agit d’aller de l’éco-design à l’élaboration de multi-micro/nanocouches facilement recyclables. L’originalité de cette étude consiste à limiter le nombre de constituants, à réduire/contrôler les épaisseurs des couches et éviter l’utilisation des couches de liants. Enfin, leurs propriétés rhéologiques, morphologiques et mécaniques ont été évaluées en fonction des cycles de recyclage mécanique.