Fenton-based processes, chemical and electrochemical, have attracted the interest of industrial and academic researchers for wastewater treatment. However, the deficiency of rigorous comparison between different methods, including assessment of their impact on the environment, has hindered their large-scale application. This study reports for the first time on the sustainability of raw textile wastewater treatment through two sequential processes, Coagulation-Flocculation-Fenton-Neutralization (CF-F-N) and Coagulation-Flocculation-Electro-Fenton-Neutralization (CF-EF-N), based on Life Cycle Assessment (LCA) approach. The CF-F-N and CF-EF-N were optimized at laboratory scale and compared through LCA, using the IPCC-2013 and ReCiPe-2016 midpoint and endpoint methods. The highest CO₂ emissions relied on the wastewater primary treatment by CF. This due to the high amount of hazardous sludge generated and the technology necessary for its disposal (i.e., 16.89 kg CO₂-Eq/FU for underground deposit in security cells or 47.52 kg CO₂-Eq/FU for incineration) as well as the consumption of reagents required for the treatment (alum, 7.72 kg CO₂-Eq/FU; and slaked lime, 5.56 kg CO₂-Eq/FU). Regarding the sequential processes, the EF-N presented lower carbon footprint (CFP) than the F-N (14.74 kg CO₂-Eq/FU vs. 20.74 kg CO₂-Eq/FU). Electricity (87.02% of the total CFP) and reagents (88.63% of the total CFP) denoted the main environmental hotspot during the EF-N and F-N, respectively. The EF-N, compared to the F-N, had an inferior incidence in 14 of the 18 impact categories analyzed using the ReCiPe-2016 method at the midpoint level. This is the result of low consumption of reagents and auxiliary chemicals. The electricity was also found as main environmental hotspot of the EF-N. The ReCiPe-2016 method at the endpoint level showed that the EF-N resulted in lower environmental load in all impact categories. The economic performance (11.91 USD/m³ for CF-EF-N vs. 13.66 USD/m³ for CF-F-N) and LCA demonstrated the competitiveness of the electrochemical sequential process compared to the chemical one. The CF-EF-N can be considered more environmentally sustainable technology.

This study reports, for the first time, on the assessment of a multistage sequential system composed of coagulation–flocculation with different electro-Fenton-based configurations, followed by neutralization (N), for the treatment of raw textile wastewater heavily contaminated with acid black 194 dye and other pollutants. Electrochemical peroxidation (ECP-N), electro-Fenton (EF-N) and peroxi-coagulation (PC-N) were tested at laboratory scale and compared in terms of their efficiency for the removal of organic matter and color, current efficiency and energetic parameter, operating cost and environmental sustainability using life cycle analysis conducted in large-scale virtual reactors. The three electro-Fenton-based systems complied with current environmental standards (color removal > 87%, COD < 400 mg/L, among others) requiring different electrolysis times: ECP-N (52 min) < PC-N (120 min) < EF-N (160 min); energy consumptions: ECP-N (2.27 kWh/m³) < PC-N (4.28 kWh/m³) < EF-N (33.2 kWh/m³); operational costs: ECP-N (2.63 USD/m³) < EF-N (6.65 USD/m³) < PC-N (6.98 USD/m³); among others. Electricity (for ECP-N and EF-N) and reagents (for ECP-N and PC-N) were found as main environmental hotspots. ECP-N presented the lowest carbon footprint of 10.3 kg CO₂-Eq/FU (<PC-N (26.3 kg CO₂-Eq/FU) < EF-N (38.0 kg CO₂-Eq/FU), had lower incidence in all the impact categories analyzed (ReCiPe-2016 at midpoint level) and can be considered technically, economically and environmentally sustainable for large-scale applications.

El tratamiento de aguas residuales contaminadas con compuestos tóxicos y recalcitrantes ha sido estudiado usando diferentes procesos avanzados de oxidación (PAOs). Entre ellos resalta el proceso Fenton por su alta capacidad de mineralización. Sin embargo, una de sus principales limitaciones radica en el manejo del H₂O₂ (su difícil transporte, almacenamiento y manipulación). Muchos de los esfuerzos se han enfocado hacia la electrogeneración in-situ de este reactivo, especialmente en cátodos de carbono con alta área superficial específica, mediante electro-reducción del O₂ disuelto en el agua. Su uso en combinación con materiales anódicos adecuados favorece la degradación de contaminantes debido a la producción de radicales hidroxilo HO^●. En este trabajo se evaluó experimentalmente la capacidad de generación in-situ de H₂O₂ y su acumulación en una solución acuosa de Na₂SO₄ (V=200 mL). Como cátodo se evaluaron dos tipos de fieltro de carbono activado comercial (ACF1000: 950 m²/g y ACF1600: 1500 m²/g, CeraMaterials LLC, E.E.U.U.) y tres tipos de ánodos (BDD/Si: NeoCoat^®-Electrodes, Suiza; Pt/Ti e IrO₂-RuO₂/Ti: BAOJI Giant Technology Materials Co., China). Las pruebas se realizaron en una celda electroquímica (V=250 mL) de un solo compartimiento, operando en modo galvanostático. Se aplicaron las siguientes condiciones operacionales: pH=3, T=20°C, [Na₂SO₄]=0.05 M, agitación=500 rpm, densidad de corriente=10 mA/cm², distancia entre electrodos=1.4 cm, área sumergida: cátodo=30 cm² y ánodo=20 cm²; flujo de aireación=1.5 L/min, y tiempo de electrólisis=120 min. Estas de acuerdo al rango experimental usado en otros estudios. La cuantificación de la concentración H₂O₂ se realizó mediante permanganometría. Para la evaluación económica se tuvo en cuenta el consumo energético específico (kWh/gH₂O₂ generado) y el precio de la electricidad (0.196 USD/kWh). Como caso de estudio, se evaluó un proceso Electro-Fenton (EF) con generación in-situ de H₂O₂ para el tratamiento de un efluente industrial textil contaminado con el colorante negro ácido 194, previamente tratado mediante coagulación-floculación, con una DQO de 1265 mg/L. Se confirmó una acumulación de H₂O₂ en la solución (ACF1600: 8-22 mg/L y ACF1000: 14-30 mg/L, para un tiempo de 2 horas, dependiendo del ánodo usado). El desempeño del material del ánodo tuvo el siguiente orden: BDD/Si>IrO₂-RuO₂/Ti>Pt/Ti. De hecho, las combinaciones ACF1600-BDD/Si ([H₂O₂]=22.18±0.83 mg/L; 0.39 USD/gH₂O₂) y ACF1000-BDD/Si ([H₂O₂]=29.76±0.59 mg/L; 0.43 USD/gH₂O₂) resultaron en las mejores relaciones de costo/[H₂O₂] acumulada, sin diferencias significativas entre IrO₂-RuO₂/Ti y BDD/Si. El uso del ánodo de Pt/Ti no permitió obtener altas concentraciones de H₂O₂ acumulado. El sobresaliente desempeño de BDD/Si se debe a su mayor capacidad de generación de radicales HO^●, los cuales reaccionando entre sí promueven una acumulación adicional de H₂O₂. Respecto al cátodo, se espera que una mayor área superficial específica propicie mayor producción de H₂O₂. Aunque esta condición no permite su acumulación en la solución debido a reacciones secundarias (p.ej., electro-reducción de H₂O₂ al agua en la interfaz cátodo-electrolito, formación de H₂). Con la aplicación del proceso EF se obtuvo un efluente con un valor de DQO final de 328 mg/L. Esto demostró el potencial del fieltro de carbono activado para el tratamiento de aguas residuales mediante un proceso EF con generación continua de H₂O₂ in-situ.