Mixed oxides were obtained via calcination at 550 °C from layered double hydroxides (LDHs), which were synthesized in a previous study via co-precipitation and co-precipitation followed by hydrothermal treatment using aluminum residues as the source of this element. After characterization, these oxides (Mg-Al-LDH-CP and Mg-Al-LDH-H, named according to the synthesis methods of the precursor LDHs) were applied as heterogeneous catalysts in the methyl transesterification of ethyl acetate (EA). The formation of mixed oxides was confirmed by the absence of basal peaks associated with the layered LDH structure in the XRD analysis, due to calcination. Further characterization revealed that Mg-Al-LDH-CP exhibited the highest number of acidic sites, while Mg-Al-LDH-H had the highest number of basic sites. The transesterification activity was evaluated in the reaction between ethyl acetate (EA) and methanol (MeOH). The best result, obtained under a molar ratio of 1:5:0.005 (EA:MeOH:catalyst) at 120 °C, was a 63% conversion after 360 min of reaction for the Mg-Al-LDH-CP catalyst, which had a higher number of acidic sites and fewer basic sites. Additionally, the catalysts demonstrated robustness, maintaining catalytic activity over four cycles without a significant decrease in performance. These results indicate the feasibility of using mixed oxides derived from LDH, synthesized from aluminum residues, as heterogeneous catalysts in transesterification reactions, highlighting their potential for advancing more sustainable catalyst development.
RESUMO: Atualmente, o uso de fontes renováveis e sustentáveis para produzir energia e produtos químicos associados ao desenvolvimento de catalisadores heterogêneos é uma estratégia promissora, pois esses possuem a vantagem de serem recuperados e reutilizados, diminuindo custos e contaminações no produto. Nesse sentido, açúcares derivados de biomassa, como glicose e frutose, podem ser empregados como blocos de construção para fabricação de insumos químicos, que podem complementar ou substituir alguns derivados petroquímicos e que apresentam grande potencial industrial e alto valor agregado. Dessa forma, a isomerização da glicose à frutose em meio aquoso foi estudada utilizando óxidos de metais SnO2, MoO3 e SnO2/MoO3 comparativamente à reação sem catalisador. Foram avaliadas as atividades catalíticas em termos de conversão e rendimento à frutose nas temperaturas de 50 e 70º C com tempos de reação de 0,25 a 6 h. Os catalisadores foram caracterizados utilizando técnicas como espectroscopia de absorção na região do infravermelho (FTIR), análise termogravimétrica (TG/DTA) e difração de raio-X (DRX). Os resultados demonstram que o fator principal que influência a conversão da glicose são os sítios ácidos presentes nos sistemas catalíticos. Com esse estudo pode-se constatar que o óxido de molibdênio e o óxido misto conduziram a altas conversões, porém o óxido de molibdênio apresentou melhores resultados em termos de rendimento à frutose. Além disso, foram identificados e quantificados outros produtos minoritários como gliceraldeído e piruvaldeído. PALAVRAS-CHAVE: Biomassa. Catálise. Monossacarídeos.