This work focuses on a signal-based diagnosis approach dedicated to proton exchange membrane water electrolyzer (PEM WE) anode pump fault. The PEM WE cell measurements are performed with an experimental test bench to highlight the impact of water flow rate in the anode compartment. This approach is non-intrusive, and it can detect anode flow rate variation during the electrolysis and is designed to fulfill online diagnosis requirements. Contrary to electrochemical impedance spectroscopy-based approaches (EIS), this method stands out from existing procedures as a result of its few requirements, excluding any signal with perturbing amplitude. Therefore, the electrolyzer remains continuously available, even while the analysis is performed. The empirical mode decomposition (EMD) is used to decompose the signal variation into a sum of amplitude modulation and frequency modulation (AM-FM) components, called intrinsic mode functions (IMFs). In this work, the PEM WE current signal is decomposed into several IMFs using EMD. Then, the energetic contribution of each IMF is calculated. Experimental results exhibited that the energetic contribution of IMFs can be used as relevant criteria for fault diagnosis in PEM WE systems. This process only requires monitoring of the PEM WE current and has a low computational cost, which is a significant economic and technical advantage.

The water electrolysis based on Polymeric Electrolyte Membrane technology (E-PEM) is an interesting solution for efficient carbon-free hydrogen production. By the end of the 21st century, the contribution of hydrogen will continue to achieve significant rate in the energy mix. As there have been advances of efficient end-use technologies, hydrogen could even become the main energy carrier [1]. Regarding diagnosis purposes, Empirical Model Decomposition (EMD) method has proven to be a versatile and efficient tool to analyze non-stationary signals and extract features from them [2]. As a starting point of its decomposition, oscillations are considered, at a local level, as the sum of a specified number of high and low frequency contributions called Intrinsic Mode Functions (IMFs). IMFs represent the natural oscillatory mode embedded in the signal and work as the basis functions, which makes EMD a self-adaptive method. fig.1 shows the decomposition of the E-PEM current into a finite set of intrinsic mode functions. This study presents a non-intrusive tool designed to fulfill on-line diagnosis requirements. Indeed, the proposed method does not require any excitation signal or stabilization period as Electrochemical Impedance Spectroscopy-based approaches [3]. Therefore, the electrolyzer remains continuously available, even while the diagnosis is being performed. Besides, it only requires measurement of current and has a low computational costs, which are significant economic and technical advantages. Here, EMD has been used to study the anode flow rate dynamics. Several experiments have been conducted and experimental results have demonstrated the effectiveness of the proposed diagnosis tool and its advantages compared to other methods. Acknowledgements This project has received funding from the Reunion Island Region and the European Commission – ERDF References Barbir, “PEM electrolysis for production of hydrogen from renewable energy sources,” Solar Energy, vol. 78, no. 5, pp. 661–669, May 2005, doi: 10.1016/j.solener.2004.09.003. Damour, M. Benne, B. Grondin-Perez, M. Bessafi, D. Hissel, and J.-P. Chabriat, “Polymer electrolyte membrane fuel cell fault diagnosis based on empirical mode decomposition,” Journal of Power Sources, vol. 299, pp. 596–603, Dec. 2015, doi: 10.1016/j.jpowsour.2015.09.041. C. Garcia-Navarro, M. Schulze, and K. A. Friedrich, “Measuring and modeling mass transport losses in proton exchange membrane water electrolyzers using electrochemical impedance spectroscopy,” Journal of Power Sources, vol. 431, pp. 189–204, Aug. 2019, doi: 10.1016/j.jpowsour.2019.05.027. Figure 1: Intrinsic mode functions decomposition for operating conditions of 1.6 V and 0.5 ml.min^-1 Figure 1

Les électrolyseurs à membrane échangeuse de protons basse pression (E-PEMs) apparaissent comme une solution efficace et durable pour la production d’hydrogène. Cette technologie pourrait permettre de pallier l’intermittence des énergies renouvelables (notamment solaire et éolien) en convertissant l’énergie électrique produite en énergie chimique (hydrogène). Durant ces travaux de thèse, trois aspects ont été développés : une approche analytique, une approche numérique, ainsi que approche expérimentale. Ces trois approches ont permis de comprendre l’influence du mélange bi-phasique eau/oxygène à l’anode du système sur les performances électrochimiques des E-PEMS ainsi que déterminer les paramètres opérationnels et intrinsèques qui impactent les performances des E-PEMs. À propos de l'approche expérimentale, des mesures d'impédance électrochimique ainsi que des courbes de polarisation ont été réalisées sur deux différentes cellules d'électrolyseurs de type PEM basse pression (la cellule ITW power de l'Electrochimical innovation Lab (UCL) et la cellule réversible Q-URFC du Laboratoire d'Énergétique, d'Électronique et Procédés (LE2P). À propos de la modélisation numérique, Le modèle expérimentale conjugue une approche multi-échelle macroscopique 2D et mésoscopique 1D. Ce modèle prend en compte le transfert de matière, le transfert de chaleur, les réactions électrochimiques anodique et cathodique et le transfert de charges présents dans le cœur des E-PEMs. D’un point de vue mésoscopique, une attention particulière a été portée sur l’influence des régimes bi-phasiques anodiques (régime de bulles coalescées (BC régime) et régime de bulles non coalescées (NCB régime) sur le transfert de matière à l’anode et sur l’humidification de la membrane. Ces travaux démontrent et confirment l’hypothèse que la transition du NCB régime vers le CB régime augmente le transfert de matière anodique, diminue la résistance ohmique de la membrane et améliore l’efficacité des E-PEMs. À propos de la modèle analytique, l’étude analytique explore une approche adimensionnelle de l'assemblage membrane électrode (AME) en régime stationnaire et isotherme. À l’échelle locale, en 1D, les équations prises en compte sont la conservation du courant dans l’AME, les réactions électrochimiques au sein des couches actives et le transfert de matière à travers la membrane. La résolution a permis d’obtenir des expressions analytiques des surtensions aux électrodes, de la chute ohmique et de la teneur en eau dans la membrane. L’approche adimensionnelle a permis de quantifier analytiquement les sources d’irréversibilités (chute ohmique, surtensions d’activations anodique et cathodique, et de la surtension induite par le bouchonnement des canaux anodiques) respectivement pour les faibles densités de courant, les moyennes densités de courant et les hautes densités de courant. En outre, ce modèle analytique peut être implémenté dans une boucle de contrôle commande. Ces travaux de thèse proposent une contribution à la compréhension du fonctionnement des E-PEMs basse pression en général, et en particulier de l'impact des régimes bi-phasiques sur leurs performances électro-chimiques.