3D printing enables sustainable product innovations through novel design, reduced use of materials, and local manufacturing. Sustainable 3D printing can further be realized using recyclable materials. Cellulose is an abundantly available renewable material. Modified celluloses, such as thermoplastic cellulose esters, are widely used in injection molding applications. The aim of this research was to study the properties of a cellulose-based composite (cellulose acetate propionate (CAP) polymer matrix with 20 wt. % microcellulose) in injection molding and granular extrusion-based 3D printing processes over multiple recycles. The impact of the processing methods on the composite’s properties were investigated. Both injection molded and 3D printed samples were ground with plastic grinding mill to particle sizes below 3 mm after each preparation stage and reused as such in the next process cycle. Morphology, mechanical and thermal properties, and material degradation were analyzed. The thermoplastic cellulose-based compound was found to be directly recyclable for both processes without the need for any additional compounding steps. The polymer matrix was able to withstand at least seven processing cycles without degradation. However, microcellulose was found to be more sensitive to thermal stress. The mechanical and thermal properties of the cellulose-based composites remained close to initial levels throughout.

La lignine est un polymère constitutif des parois pectocellulosiques des plantes vascularisées. Elle est un sous-produit, peu valorisé, de l’industrie papetière et du bioraffinage. En vue d’évaluer leur potentiel dans la filière des agrocomposites, des lignines commerciales (lignosulfonates de sodium et lignine Kraft) ont été mises en oeuvre en présence de rafle de maïs, une agro-ressource utilisée ici comme renfort fibreux naturel. Dans un premier temps, un procédé de compression-moulage a permis d’associer des lignosulfonates de sodium hydratés à des particules de rafles de maïs. L’impact de trois facteurs (granulométrie, taux de fibres et pression de compactage) sur les propriétés mécaniques en compression des agrocomposites a été mesuré. Bien que la réticulation des lignosulfonates de sodium par des laccases commerciales ait été mise en évidence en solution, l’ajout de ces enzymes aux formulations d’agrocomposites n’a pas amélioré leurs résistances mécaniques en flexion (valeur maximale de 5,3 MPa). Leurs propriétés d’isolation acoustique (indice d’affaiblissement acoustique de 60 dB) et leur conductivité thermique de 0,143 W.m - 1.K -1 permettent d’envisager des applications pour le secteur du bâtiment. Dans un second temps, neuf formulations de matériaux bio-sourcés ont été développées en associant par extrusion bi-vis puis injection plastique, une matrice polymère thermoplastique (acide polylactique et/ou poly(butylène succinate)), des lignines techniques (2,5 à 20 % (m/m) de lignine Kraft ou lignosulfonates de sodium) et/ou des particules de rafles de maïs (5 à 19 % (m/m)). L’ajout de lignine Kraft a permis d’augmenter la dureté des matériaux jusqu’à 50 % et de les rendre plus hydrophobes que l’acide polylactique. Néanmoins, les résistances mécaniques ont été diminuées (maximum 40 %) et les matériaux ont présenté des profils de rupture plus fragiles. En présence de rafles de maïs, le transfert des efforts de la matrice vers les fibres n’était pas optimal car des décohésions ont été détectées aux interfaces à la suite de sollicitations irréversibles en flexion. Ces matériaux bio-sourcés ont toutefois présenté des propriétés mécaniques et thermiques les rendant aptes à se substituer à des plastiques synthétiques tout en conférant une valeur ajoutée à des sous-produits d’industries agricole et forestière.