Photodissolution is a process that is well known for its ability to cause inclusion of silver into the matrix of a chalcogenide layer, changing its optical properties. In this paper, using e-beam deposition, we developed Ag (74 nm)/As₂S₃ (355 nm) bilayers and characterized the photodissolution kinetics when exposed to actinic radiation. We showed that local complete silver photodissolution at the micron scale can be achieved. Based on this result, we then developed amplitude-based computer-generated holograms using direct laser writing. CW lasers with beam shaping and short pulse lasers with beam scanning were both implemented. Elements with 8.5 µm and <1 µm spatial resolution and close to theoretical intensity distribution, respectively, were successfully demonstrated.

The saturable absorption of 2D Bi₂Te₃ layers is studied by using the Z-scan technique employing infrared 400 fs laser pulses. Optimization of the nonlinearities has been carried out by measuring the third-order nonlinear susceptibilities as a function of the film thickness. A thorough optimization of the thin film annealing conditions has been performed and is presented. For each thickness, the annealing parameters have been separately investigated. Scanning electron microscopy, X-ray diffraction, and UV-Vis spectrophotometry studies have also been performed on the as-deposited and crystallized 2D layers.

Au-delà de la limite de diffraction : des couches minces de chalcogénures 2D pour la super-résolution: L'objectif principal de la thèse était l'optimisation des propriétés optiques non linéaires des couches minces de chalcogénures pour une utilisation dans des applications telles que le verrouillage de mode (mode-locking) laser et la super-résolution. Tout d'abord, des couches minces de Bi2Se3 et Bi2Te3 ont été déposées par la technique de dépôt par évaporation par faisceau d'électrons. Les couches minces ont ensuite été cristallisées afin d'obtenir des non-linéarités optiques significatives. Les couches minces ont été étudiées par spectrophotométrie UV-Vis, microscopie électronique à balayage et diffraction des rayons X afin d'obtenir davantage d'informations sur leurs propriétés optiques, ainsi que sur leurs propriétés structurelles. Après ces investigations, les échantillons ont été étudiés par la technique Z-scan, qui a permis une étude approfondie de leurs propriétés d’optique non linéaire. En particulier, la susceptibilité du troisième ordre a été étudiée. Une absorption non linéaire significative, liée à l’absorption saturable a été obtenue et s'est avérée particulièrement élevée, par rapport à d'autres matériaux 2D déjà étudiés dans la littérature. Plus précisément, au cours de la thèse, des études approfondies de la susceptibilité optique non linéaires du troisième ordre ont été réalisées à deux longueurs d'onde différentes (515 nm et 1030 nm) et en fonction de plusieurs paramètres, tels que l'épaisseur des couches minces, la température de recuit et la durée de l'impulsion laser. Ces études ont permis d'obtenir un ajustement précis de la réponse optique non linéaire et d'atteindre les non-linéarités optiques les plus élevées possibles. Un dispositif d’inscription laser directe a également été monté, permettant d'effectuer une inscription laser directe sur des couches minces. Ce dispositif a permis de réaliser deux expériences différentes. Tout d'abord, des éléments optiques diffractifs ont été fabriqués en nanostructurant par laser la matière avec une résolution sub-longueur d'onde. En outre, la possibilité d'augmenter la résolution de l'inscription laser directe en utilisant des masques de super-résolution présentant des non-linéarités du troisième ordre très élevées a été démontrée. En conclusion, les perspectives de ce travail et les applications possibles des couches minces déposées et optimisées au cours de la thèse sont présentées